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近日，性爱影片 林森教授与大连化物所张涛院士团队合作，在《Angewandte Chemie International Edition》在线发表了题为“Outside-in” Design of Single-Atom Catalysts: Linking Specific Peripheral Geometry to Defined CO₂ Reduction Performance的研究论文，创新性地提出“由外向内”设计策略，通过精确调控单原子催化剂的外围几何结构，实现了CO₂电还原性能的定向优化。

单原子催化剂(SAC)的活性位点调控是多相催化领域的研究前沿。传统研究主要聚焦于直接配位金属中心的内壳层环境调控，而近年来，与金属活性中心不直接键连的外壳层物种（如N、P等杂原子）对催化性能的调控作用引起了广泛关注。这些外围物种通过长程电子效应可显著影响单原子位点的电子结构和催化行为，但由于其结构异质性和表征限制，建立明确的外围结构-催化性能关系仍面临重大挑战，亟需发展原子级精准的调控策略。

性爱影片 林森教授课题组长期致力于单原子催化的外围环境研究（Nat. Catal., 2022, 5, 1145，Nano Res., 2023, 16, 309，Precis. Chem., 2023, 1, 429，J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 24, 13169，Chem. Eng. Sci., 2024, 291, 119919，Chem. Eur. J., 2025, e202404382，Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202416912，Coord. Chem. Rev., 2025, 536, 216649）。受碳材料中五/六元环结构差异的启发，研究团队创新性地提出“由外向内”设计理念：通过精确构建氮掺杂碳载体上Fe单原子的外围五元环或六元环结构，实现对内壳层配位环境的精准调控。理论计算表明，五元环结构可显著增强Fe-N的d-p轨道杂化，提升Fe的价态，从而优化关键中间体的吸附强度。实验证实，五元环结构的Fe-SACs表现出优异的CO₂电还原制CO性能。该策略成功拓展至Ni SACs体系，展现出良好的普适性。

图1：“由外向内”的催化剂设计理念

这一成果突破了传统单原子催化剂设计的局限，首次建立了外围几何结构与催化性能的明确构效关系，为开发高效单原子催化剂提供了新范式。相关工作近期发表在《Angewandte Chemie》上（DOI:10.1002/anie.202511184）。研究得到国家自然科学基金内地-澳门合作项目、福建省工信厅技术重大专项等项目的支持。

论文信息：“Outside-in” Design of Single-Atom Catalysts: Linking Specific Peripheral Geometry to Defined CO₂ Reduction Performance, Jia Zhao,^† Yang Chen,^† Di Liu, Weng Fai Ip, Jian Lin,* Xiaodong Wang, Sen Lin,* Xianzhi Fu and Tao Zhang, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, doi:10.1002/anie.202511184. 第一作者：赵佳、陈洋，通讯作者：林坚、林森，通讯单位：性爱影片 、大连化物所。